水分子直接參與眾多重要的電催化反應，但對處于固液兩相界面的水分子在電催化反應過(guò)程中的結構變化與作用機制研究一直是電化學(xué)領(lǐng)域的難點(diǎn)。近日，廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李劍鋒教授課題組與北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授團隊合作，利用電化學(xué)原位拉曼光譜技術(shù)揭示了界面水分子結構，解開(kāi)了界面水分子結構如何調控電催化反應這一科研難題，為提升電催化反應速率、進(jìn)一步指導綠色制氫提供了一種新的策略。這一研究成果于12月2日刊登于《自然》雜志。
研究團隊利用原位表面增強拉曼光譜技術(shù)，在電催化析氫反應過(guò)程中，對鈀單晶電極/溶液界面水分子的構型及其動(dòng)態(tài)變化過(guò)程進(jìn)行實(shí)時(shí)監測。研究人員發(fā)現，電極/溶液界面除了已知的含有氫鍵的水分子之外，界面上還有一類(lèi)與陽(yáng)離子鍵合的水分子。后者在陽(yáng)離子和負電極電勢協(xié)同作用下，無(wú)序的水分子排布成更為有序的特殊結構。這種結構可以加速電極與水分子間的電荷轉移，進(jìn)而極大提升電催化反應析氫的速率，為指導綠色制氫提供新的理論途徑。
研究顯示，這類(lèi)界面水分子比氫鍵水分子更加接近電極表面，可以提高其和電極表面間的電荷轉移效率，極大提升電催化析氫反應速率。提高陽(yáng)離子的濃度和價(jià)態(tài)會(huì )進(jìn)一步增加界面區有序水分子的含量，進(jìn)一步提高電催化析氫反應速率。
研究還發(fā)現單晶電極的晶面結構和電子結構都將影響陽(yáng)離子鍵合水分子的含量和電催化析氫反應速率，證實(shí)了陽(yáng)離子鍵合水分子加速電催化析氫反應速率具有普適性。該研究從單晶模型體系出發(fā)，深入認識界面水分子結構對電催化反應過(guò)程的調控機制，解決了困擾電化學(xué)領(lǐng)域長(cháng)期存在的難題。
記者：符曉波
轉自：科技日報
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